Science刊发催化反应工程团队铝硅酸盐沸石最新研究成果

发布时间:2021-12-27发布人:魏孟吉浏览次数:990


近日,我院重质油国家重点实验室杨朝合教授领衔的催化反应工程团队与蚌埠医学院、北京大学、马德里材料研究所等国内外多所高校和科研机构合作,在具有超大孔道的稳定铝硅酸盐沸石研究方面取得重要进展,相关研究成果《一种具有交叉三维超大孔的稳定铝硅酸盐沸石》(A Stable Aluminosilicate Zeolite with Intersecting Three-Dimensional Extra-large Pores)在线发表于国际顶级期刊《Science》上。团队核心成员陈小博教授为共同通讯作者,化学工程与技术专业2019级研究生陈俊峰、李志强参与论文研究并署名。中国石油大学(华东)为共同通讯单位,这是我校首次以通讯单位在《Science》上发表研究成果。

三维大孔和超大孔分子筛在大分子催化、吸附分离和药物缓释等多个领域有潜在的应用价值,但是目前所有已知稳定的、具有三维交叉孔道的全连接硅铝酸盐分子筛结构中,最高仅为12元环的孔道开口。长期以来,在开发结构更加开放且稳定的超大孔硅铝酸盐沸石研究方面缺乏进一步的突破性进展。

针对以上技术难题,该论文报道了首例具有三维交叉16元环孔道系统的全连接、超大孔硅酸铝盐分子筛ZEO-1,并通过三维电子衍射和同步辐射X-射线衍射技术,确定了ZEO-1复杂的晶体结构,该晶体结构包含互穿且高度联通的三维(3D)十六元环(MR)和三维十二元环孔道系统、三种具有16MR和/或12MR开口的超笼,较FAU、EMT、SBS和SBT沸石具有更大的孔径。较高的Si/Al比以及非间断全连接的骨架结构,赋予ZEO-1优异的热稳定性,其结构能在至少1000 ℃的高温下保持稳定。高温煅烧去除有机模板剂后的ZEO-1,具有高达1000 m2/g的比表面积及暴露的骨架Al酸性活性位点,并展现出比肩甚至超越工业沸石催化剂的重油催化裂化性能。

ZEO-1的结构:(A-C)三种超笼;(DFAU的超笼;(E)沿a轴的结构;

F3D孔道系统(紫色和金色/橙色箭头分别指示了16MR12MR窗口)(来源:Science

ZEO-1的吸附与催化性能:(A)尼罗红吸附曲线(黑色:ZEO-1,红色:USY,蓝色五星为未煅烧的ZEO-1);

BZEO-1与典型工业沸石催化剂的重油催化裂化性能对比(来源:Science

审稿专家对该成果给予高度评价,一致认为ZEO-1是铝硅酸盐沸石领域的新突破,对推动沸石材料合成、催化、石油石化等相关领域的发展具有重大意义。

《Science》是美国科学促进会(American Association for the Advancement of Science)的官方刊物,为全世界最权威的学术期刊之一,其主要关注点是原创性科学研究和科研综述等。

重质油国家重点实验室于1989年立项建设,1995年通过国家验收并正式对外开放,依托单位为中国石油大学(北京)和中国石油大学(华东),简称重质油国家重点实验室北京部分和华东部分。重质油国家重点实验室华东部分在重质油化学、重质油转化与利用催化材料与催化剂、催化裂化/催化裂解新工艺技术开发、新型烷烃脱氢工艺技术、农林废弃物快速裂解、重油加氢转化和轻质油品加氢精制、重油热转化与加热炉、石油基炭材料、沥青化学及生产技术、膜分离和生物技术开发等领域形成了特色和优势。

杨朝合教授领衔的催化反应工程团队秉持“守正出奇、同心致远”的团队精神,立足国民经济发展需求,以石油化工为特色,瞄准学科前沿,聚焦国家亟需方向,践行科教融合与产学研结合的创新人才培养模式。近年来,先后承担国家973、国家自然科学基金、国际重大合作、中石油重大科技攻关等课题近百项,在Angew. Chem. Int. Ed.、AIChE、ACS Catal.、 J. Catal.等国际知名期刊发表论文300多篇,授权国内外发明专利70余项,获国家技术发明二等奖1项、国家科技进步二等奖2项、教育部技术发明一等奖等省部级科技奖励15项,为我国石油化工行业的发展做出了积极贡献。

全文链接:https://www.science.org/doi/10.1126/science.abk3258


【作者:魏孟吉 单宝来   审核:陈小博】